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چکیده

فصل اول: كلیات و بررسی منابع

1-1- مقدمه…………………………………………………………………………………………………………………………………….. 1

1-2- آلاینده های محیط زیست…………………………………………………………………………………………………… 2

1-3- آنتی بیوتیك ها و مشكلات زیست محیطی………………………………………………………………………. 2

1-4- تكنیك های تصفیه………………………………………………………………………………………………………………. 4

1-5- فرآیندهای اكسیداسیون پیشرفته (AOPs) ………………………………………………………………………. 4

1-5-1- فرآیند هتروژن فتوكاتالیز………………………………………………………………………………………. 5

1-5-2- انواع فتوكاتالیزورها………………………………………………………………………………………………. 13

1-5-3- مكانیسم فرآیندهای هتروژن كاتالیز………………………………………………………………….. 14

1-5-3-1- مكانیسم فرآیند فتوكاتالیستی UV/TiO2………………………………………….. 15

1-6- تثبیت فتوكاتالیزور TiO2 بر روی بستر ثابت…………………………………………………………………… 17

1-6-1- تثبیت كاتالیزور به روش PMTP………………………………………………………………………… 20

1-7- طراحی آزمایش………………………………………………………………………………………………………………….. 22

1-7-1- انواع روش های طراحی آزمایش………………………………………………………………………… 22

1-7-1-1- روش تاگوچی……………………………………………………………………………………….. 23

1-7-1-1-1- ویژگی آرایه های متعامد……………………………………………………… 23

الف
1-8- فرآیند طراحی آزمایش……………………………………………………………………………………………………… 23

1-8-1- برنامه ریزی…………………………………………………………………………………………………………… 24

1-8-2- اجرا……………………………………………………………………………………………………………………….. 24

1-8-2-1- محاسبه اثر اصلی فاكتورها………………………………………………………………….. 24

1-8-3- آنالیز واریانس (ANOVA)………………………………………………………………………………….. 25

1-8-3-1- روش استاندارد…………………………………………………………………………………….. 25

1-8-3-2- روش S/N (نسبت سیگنال به نویز)……………………………………………………. 27

1-8-3-2-1- مشخصه نوع Nominal is better………………………………………… 27

1-8-3-2-2- مشخصه نوع Smaller is better…………………………………………… 28

1-8-3-2-3- مشخصه نوع Bigger is better…………………………………………….. 28

1-9- مطالعات پیشین در زمینه بررسی حذف آنتی بیوتیك ها با استفاده از فرآیندهای اكسیداسیون پیشرفته     28

1-10- اهداف طرح حاضر………………………………………………………………………………………………………….. 33

 

فصل دوم: روش تحقیق

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2-1- وسایل، دستگاه ها و نرم افزارهای مورد نیاز……………………………………………………………………. 34

2-1-1- فتوراكتور………………………………………………………………………………………………………………. 35

2-2- مواد مورد استفاده………………………………………………………………………………………………………………. 36

2-3- مشخصات TiO2-P25…………………………………………………………………………………………………………. 36

2-4- مشخصات كلرامفنیكول……………………………………………………………………………………………………… 36

2-5- روش تهیه محلول مادر CAP……………………………………………………………………………………………. 38

2-6- روش تثبیت نانو ذرات تیتانیوم دی اكسید بر روی بسترهای شیشه ای……………………… 38

ب
 

 

2-7- تكنیك های مورد استفاده برای تعیین مشخصات بسترهای تهیه شده از نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده بر روی صفحات شیشه ای……………………………………………………………………………………………………………………………………….. 40

2-8- روش تعیین میزان بارگیری نانوذرات تیتانیوم دی اكسید بر روی صفحات شیشه ای.. 41

2-9- بررسی فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات تثبیت شده بر روی صفحات شیشه ای………….. 42

2-10- نحوه ارائه نتایج……………………………………………………………………………………………………………….. 42

2-11- روش اندازه گیری غلظت CAP موجود در محلول……………………………………………………….. 43

2-12- روش آماده سازی نمونه ها برای اندازه گیری TOC……………………………………………………. 45

2-13- روش آماده سازی نمونه ها برای اندازه گیری میزان یون های آمونیوم، نیترات، نیتریت و

كلرید………………………………………………………………………………………………………………………………………………. 45

2-14- اندازه گیری نیترات به روش اسپكتروفتومتری……………………………………………………………. 46

2-15- اندازه گیری نیتریت به روش اسپكتروفتومتری……………………………………………………………. 46

2-16- اندازه گیری كلرید به روش آرژانتومتری………………………………………………………………………. 46

2-17- اندازه گیری آمونیوم به روش رنگ سنجی به كمك شناساگر نسلر…………………………… 47

 

فصل سوم: نتایج و بحث

3-1- مشخصات بسترهای تهیه شده از نانوذرات TiO2-P25 بر روی صفحات شیشه ای………. 48

3-1-1-  تصاویر SEM……………………………………………………………………………………………………….. 48

3-1-2- تصاویر AFM………………………………………………………………………………………………………… 50

3-2- تأثیر پارامترهای عملیاتی در راندمان حذف كلرامفنیكول توسط نانوذرات TiO2-P25 تثبیت

شده بر روی صفحات شیشه ای…………………………………………………………………………………………………… 53

3-2-1- بررسی تأثیر غلظت اولیه كلرامفنیكول………………………………………………………………. 53

پ
3-2-2- بررسی تأثیر شدت نور فرابنفش………………………………………………………………………… 55

3-2-3- بررسی تأثیر pH………………………………………………………………………………………………….. 57

3-3- طراحی آزمایشات فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده بر اساس خواص

آرایه های متعامد…………………………………………………………………………………………………………………………… 60

3-3-1- بهینه سازی میزان حذف……………………………………………………………………………………. 63

3-3-2- تعیین شرایط بهینه برای فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده در

حذف CAP…………………………………………………………………………………………………………………………. 65

3-3-3- تعیین سهم متغیرهای انتخابی در فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت

شده در حذف CAP ………………………………………………………………………………………………………….. 68

3-4- آنالیز سینتیك حذف CAP توسط نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده بر روی صفحات شیشه ای

در فتوراكتور ناپیوسته…………………………………………………………………………………………………………………. 70

3-5- مطالعات معدنی سازی CAP توسط نانوذرات دی اكسید تیتانیوم در فتوراكتور ناپیوسته 77

3-6- نتیجه گیری……………………………………………………………………………………………………………………….. 80

3-7- پیشنهادات………………………………………………………………………………………………………………………….. 81

منابع……………………………………………………………………………………………………………………………………………….. 82

چكیده انگلیسی

   عنوان                                                                                                          صفحه                                                                                         

جدول (1-1): تصفیه تركیبات دارویی به روش اكسیداسیون پیشرفته (AOPs)……………………… 7

جدول (2-1): مشخصات آنتی بیوتیك كلرامفنیكول………………………………………………………………… 37

جدول (2-2): جذب محلول هایی با غلظت های مختلف از كلرامفنیكول در nm 278 lmax= 44

جدول (3-1): اطلاعات مورفولوژیكی حاصل از تصاویر AFM………………………………………………….. 51

جدول (3-2): اطلاعات زبری حاصل از تصاویر AFM………………………………………………………………. 52

جدول (3-3): نتایج تأثیر غلظت اولیه CAP در میزان حذف آن توسط نانوذرات TiO2-P25

تثبیت شده Light intensity= 36.7 W m-2, pH @ 4………………………………………………………………… 54

جدول (3-4): نتایج تأثیر شدت نورهای مختلف فرابنفش در میزان حذف CAP توسط نانوذرات

TiO2-P25 تثبیت شده [CAP]= 20 mg L-1, pH @ 4……………………………………………………………… 56

جدول (3-5): نتایج تأثیر pH در میزان حذف CAP توسط نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده

[CAP]= 20 mg L-1, Light intensity= 36.7 W m-2…………………………………………………………………. 58

جدول (3-6): فاكتورها و سطوح آن ها برای طراحی آزمایشات……………………………………………… 61

جدول (3-7): آرایه متعامد L16 برای طراحی آزمایش……………………………………………………………… 62

جدول (3-8): نتایج آزمایشات بر اساس آرایه L16……………………………………………………………………. 64

جدول (3-9): مقادیر S/N برای آزمایشات مختلف……………………………………………………………………. 65

جدول (3-10): پاسخ آنالیز تاگوچی فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده 66

جدول (3-11): نتایج مربوط به تحلیل واریانس برای تعیین درصد تأثیر فاكتورهای مختلف در

فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده در حذف CAP………………………………… 68

   عنوان                                                                                                                  صفحه                                                                                 

نمودار (2-1): طیف جذبی محلول كلرامفنیكول در ناحیه UV/Vis………………………………………… 43

نمودار (2-2): نمودار كالیبراسیون برای اندازه گیری غلظت كلرامفنیكول در نمونه های مجهول

(nm 278 lmax= )……………………………………………………………………………………………………………………… 44

نمودار (3-1): تأثیر غلظت اولیه CAP در میزان حذف آن توسط نانوذرات TiO2-P25

تثبیت شده……………………………………………………………………………………………………………………………………. 55

نمودار (3-2): تأثیر شدت نورهای مختلف فرابنفش در میزان حذف CAP توسط نانوذرات

TiO2-P25 تثبیت شده………………………………………………………………………………………………………………… 57

نمودار (3-3): تأثیر pH در میزان حذف CAP توسط نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده………… 59

نمودار (3-4): تأثیر هر پارامتر بر مقادیر پاسخ S/N………………………………………………………………….. 67

نمودار (3-5): اهمیت فاكتورهای مؤثر در فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده

در حذف CAP………………………………………………………………………………………………………………………………. 69

نمودار (3-6): مقایسه ای مابین درصد حذف پیش بینی شده به روش تاگوچی و نتایج تجربی در

فعالیت فتوكاتالیزوری نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده در حذف CAP…………………………………. 70

نمودار (3-7): نمودار نیمه لگاریتمی غلظت CAP بر حسب زمان تابش در غلظت های اولیه مختلف

از كلرامفنیكول……………………………………………………………………………………………………………………………… 72

نمودار (3-8): نمودار نیمه لگاریتمی غلظت CAP بر حسب زمان تابش در شدت نورهای فرابنفش

مختلف………………………………………………………………………………………………………………………………………….. 73

ج
نمودار (3-9): نمودار نیمه لگاریتمی غلظت CAP بر حسب زمان تابش در pHهای اولیه مختلف.. 73

نمودار (3-10): نمودار ثابت سرعت ظاهری حذف بر حسب غلظت اولیه كلرامفنیكول……….. 74

نمودار (3-11): نمودار ثابت سرعت ظاهری حذف بر حسب شدت نور ………………………………… 75

نمودار (3-12): نمودار ثابت سرعت ظاهری حذف بر حسب pH اولیه محلول CAP……………. 75

نمودار (3-13): مقایسه مقادیر kap محاسباتی و تجربی برای حذف CAP توسط نانوذرات

TiO2-P25 تثبیت شده………………………………………………………………………………………………………………… 76

نمودار (3-14): نتایج اندازه گیری TOC در حذف CAP توسط نانوذرات TiO2-P25

تثبیت شده …………………………………………………………………………………………………………………………………… 77

نمودار (3-15): نمودار NH4+ تولیدی بر حسب زمان تابش در فرآیند حذف CAP توسط نانوذرات   TiO2-P25 تثبیت شده……………………………………………………………………………………………………………………………………………………….. 78

نمودار (3-16): نمودار NO3– تولیدی بر حسب زمان تابش در فرآیند حذف CAP توسط نانوذرات

TiO2-P25 تثبیت شده………………………………………………………………………………………………………………… 78

نمودار (3-17): نمودار NO2– تولیدی بر حسب زمان تابش در فرآیند حذف CAP توسط نانوذرات

TiO2-P25 تثبیت شده………………………………………………………………………………………………………………… 79

نمودار (3-18): نمودار Cl– تولیدی بر حسب زمان تابش در فرآیند حذف CAP توسط نانوذرات

TiO2-P25 تثبیت شده………………………………………………………………………………………………………………… 79

عنوان                                           صفحه                                   

شكل (1-1): شمای مكانیسم فرآیند فتوكاتالیستی UV/TiO2………………………………………………… 16

شكل (2-1): فتوراكتور ناپیوسته…………………………………………………………………………………………………. 35

شكل (2-2): ساختار شیمیایی كلرامفنیكول……………………………………………………………………………… 37

شكل (2-3): شمای مراحل تثبیت نانوذرات TiO2 بر روی بسترهای شیشه ای…………………….. 39

شكل (3-1): تصویر SEM از مقطع عرضی (الف) و سطح (ب) بستر تهیه شده از نانوذرات

TiO2-P25   بر روی صفحات شیشه ای……………………………………………………………………………………… 49

شكل (3-2): تصاویر AFM دو بعدی از نانوذرات TiO2-P25 تثبیت شده بر روی صفحات شیشه ای

در دو وضوح متفاوت……………………………………………………………………………………………………………………. 50